袁术很快成为众矢之的，不久就接连遭到孙策、吕布、曹操三方的叛盟与打击。起首是孙策在江东离开袁术而自主为一方霸主，逐走袁术任命的丹杨太守袁胤，并连带使得袁术的广陵太守吴景、将军孙贲在收到孙策的手札后弃袁术投孙策（两人皆是孙策的母舅与堂兄），使得袁术丧失广陵、江东等大片地盘，权势为之一挫；其次是吕布大败袁术军，在淮北大肆抄掠；第三是曹操在袁术侵陈时，大败袁术，袁术再度奔逃到淮南。别的谢承后汉书曰：“值袁术僣号，兄弟忿争，天下鼎沸，群贼并起，陈与比界，奸慝四布，骆俊厉威武，保疆境，贼不敢犯。养济百姓，灾害不生，岁获丰稔。后术军众饥困，就俊求粮。俊疾恶术，初不该答。术怒，密令人杀俊。”术得陈粮草后，当时舒仲应为术沛相，术以米十万斛与为军粮，仲应悉散以给饥民。术闻怒，陈兵将斩之。仲应曰：“知当必死，故为之耳。宁能够一人之命，救百姓于涂炭。”术上马牵之曰：“仲应，足下独欲享天下重名，不与吾共之邪？”
这时，袁术在第二次遭到曹操击溃后，于197年夏季碰上大水灾与大饥荒，气力严峻受损，江淮之间到处可见人吃人的悲剧。为了重整士气，术以周瑜为居巢长，以临淮鲁肃为东城长，并且有了沛相舒仲应散粮救饑民的故事，但军队式微没法逆转，厥后仍然产生军乱与部曲雷薄、陈兰等率军自主的事件。吕布派许汜、王楷求救于袁术，术乃严兵为布作援助。后吕布被其部将所擒而投降，被曹操处斩。
范晔：“术虽矜名尚奇，而本性骄肆，尊己陵物。及窃伪号，淫侈滋甚，媵御数百，无不兼罗纨，厌梁肉，自下饥困，莫之简恤。”“焉作庸牧，以希后福。曷云负荷？地堕身逐。术既叨贪，布亦翻覆。”
196年攻刘备。《资治通鉴·卷六十二》：袁术攻刘备以争徐州，备使司马张飞守下邳，自将拒术于盱眙、淮阴，相持经月，更有胜负。《三国志·先主传》：“袁术来攻先主，先主拒之于盱眙、淮阴。”豪杰记：“陶谦故将曹豹鄙人邳，张飞欲杀之。豹众坚营自守，令人招吕布。布取下邳，张飞败走。备闻之，引兵还，比至下邳，兵溃。收散卒东取广陵，与袁术战，又败。”袁术打败了刘备，占据了徐州广陵等地。以吴景为广陵太守。
袁术部下将领：纪灵、张勋、李丰、陈纪、陈兰、韩暹、杨奉、桥蕤、杨弘、阎象、韩胤、袁耀、袁胤、梁纲、乐就、吕范、袁焕、韩浩、雷簿、孙策（197年离开）、程普、韩当、黄盖、刘勋等
天灾**时天旱岁荒，士民冻馁，术由是遂衰。又术既称天子，淫侈滋甚，媵御数百。部曲陈兰、雷薄叛变，掠粮草奔于灊山。袁术欲将归帝号于绍曰：“汉之失天下久矣，天子提挈，政在家门，豪雄比赛，分裂疆宇，此与周之末年七国分势无异，卒强者兼之耳。加袁氏受命当王，符瑞炳然。今君具有四州，民户百万，以强则无与比大，论德则无与比高。曹操欲扶衰拯弱，安能续绝命救已灭乎？”袁术于199年投奔袁绍宗子时任青州刺史的袁谭时，在路上为刘备军所挡下，术不得过，复走寿春，问厨下，另有麦屑三十斛。时盛暑，欲得蜜浆，又无蜜。坐棂默上，感喟很久，乃大宛曰：“袁术至于此乎！”因顿伏默下，六月，呕血斗余愤而病死。